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DFG project 281310165

Abbildung chemischer Dynamik mittels laserinduzierter Elektronenbeugung im Molekülkoordinatensystem

CoordinatorProfessor Dr. Jochen Küpper ; Dr. Arnaud Rouzée
Grant period2015 - 2024
Funding bodyDeutsche Forschungsgemeinschaft
 DFG
IdentifierG:(GEPRIS)281310165

⇧ SPP 1840: Quantum Dynamics in Tailored Intense Fields (QUTIF) ⇧

Note: Laserinduzierte Elektronenbeugung (LIED) ist ein Ansatz zur Abbildung der Strukturen und struktureller Dynamik von Molekülen mit atomarer Auflösung. Rückgestreute Elektronen, die durch Starkfeldionisation von Molekülen durch intensive mittleres-Infarot-Pulse emittiert wurden, enthalten bekanntermaßen Informationen zur genauen (zeitabhängigen) Struktur einfacher Moleküle. Diese können extrahiert werden und zu einem "Molekülfilm" chemischer Dynamik zusammengesetzt werden. Allerdings erfordert die Anwendung dieser Methode auf komplexe Moleküle und deren Dynamik eine starke Kontrolle über die Proben, die räumlich nach Größe, Strukturisomer, und Quantenzustand getrennt und stark ausgerichtet und orientiert werden müssen.Hier nehmen wir uns vor, die Methoden zur starken Kontrolle der Proben komplexer Moleküle zu verbessern und sie zur Messung genauer Strukturen und ihrer Dynamik mittels LIED zu verwenden. Wir werden Überschallstrahlen kalter Moleküle erzeugen und diese nach Quantenzustand dispergieren, um reine Proben einzelner Zustände, Spezies oder Clustergrößen darzustellen. Anschließend werden diese Moleküle mit moderat-starken, angepassten Laserfeldern und DC elektrischen Feldern stark dreidimensional ausgerichtet und orientiert. Diese Proben, in denen alle Moleküle im Laborkoordinatensystem identisch aussehen, werden mittels intensiver mittleres-Infrarot Femtosekundenpulsen bestrahlt. Das sehr starke elektrische Feld ionisiert die Moleküle und beschleunigt die erzeugten Elektronen. Die Elektronen werden anschließend am zurückgebliebenen Ion rück-gestreut. Wir werden die Impulsverteilungen dieser Elektronen im Molekülkoordinatensystem messen und die Elektronenbeugungsmuster extrahieren. Deren Invertierung liefert eine genaue Struktur des Moleküls. Durch zufügen eines ultrakurzen UV Pulses kann die chemische Dynamik initiiert werden, welche wir in Pump-Abfrage-Experimenten untersuchen werden und entsprechende Schnappschüsse der photoinitierten Dynamik aufnehmen werden. Zudem entwickeln wir rigorose theoretische Modelle um die experimentellen Daten in atomar-aufgelöste Molekülstrukturen und Filme der Dynamik zu invertieren.Wir werden diese Untersuchungen für komplexe mehratomige asymmetrische-Kreisel-Moleküle und Molekülcluster implementieren, z.B. den prototypischen Chromophor von Peptiden, Indol, und seinen Wassercluster, um Strukturänderungsreaktionen und Halbkollisionen molekularer Cluster zu untersuchen, um ein klare Bilder dieser komplexen chemischen Dynamikprozesse mit hoher räumlicher und zeitlicher Auflösung zu erhalten. Die untersuchten Systeme reichen von der Dissoziationsdynamik von OCS bis zur Lösungsmittelwechselwirkung im Indol-Wasser-Cluster. Unsere Ergebnisse werden neue Einblicke in die molekulare Basis der Chemie und chemischer Reaktionen liefern. Weiterhin wird die erfolgreiche Implementierung dieser Methoden neue Wege für die Anwendung kontrollierter Moleküle und von Starkfeldphysik in (Stru.)Biologie und (Bio)Chemie eröffnen.
   

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Electric quadrupole transitions in carbon dioxide
The journal of chemical physics 154(21), 211104 () [10.1063/5.0053279]  GO OpenAccess  Download fulltext Files BibTeX | EndNote: XML, Text | RIS

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Orbital angular momentum superposition states in transmission electron microscopy and bichromatic multiphoton ionization
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Molecular-Frame Angularly-Resolved Photoelectron Spectroscopy
Hamburg 1-196 () [10.3204/PUBDB-2019-04144] = Dissertation, Universität Hamburg, 2019  GO OpenAccess  Download fulltext Files  Download fulltextFulltext BibTeX | EndNote: XML, Text | RIS

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Field-induced diastereomers for chiral separation
Physical review letters 123(24), 243202 () [10.1103/PhysRevLett.123.243202]  GO OpenAccess  Download fulltext Files  Download fulltextFulltext Download fulltextFulltext by arXiv.org BibTeX | EndNote: XML, Text | RIS

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 Record created 2023-01-19, last modified 2024-05-04
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