Dynamik photoionisations-induzierter Prozesse in laser-präparierten Molekülen in der Gasphase und der wässrigen Phase
Coordinator
Dr. Florian Trinter
Grant period
2023 -
Funding body
Deutsche Forschungsgemeinschaft
DFG
Identifier
G:(GEPRIS)509471550
Note: Das Vorhaben zielt darauf ab, röntgeninduzierte Photoemissions-Prozesse und die Dynamik von Laser-ausgerichteten Gasphasen-Molekülen in einem COLTRIMS Reaktionsmikroskop zu untersuchen sowie unter Verwendung der Flüssigkeitsstrahl-Photoemissions-Spektroskopie-Technik mit Pikosekunden-Zeitauflösung bimolekulare chemische Reaktivität und Kinetik zu beobachten und zu kontrollieren, insbesondere von Radikalen in wässriger Phase (wie OH), hydratisierten Elektronen und einer Reihe von Co-Reaktanten. Um dies zu erreichen, wird beantragt, ein vielseitiges und modernes Hochleistungs-Lasersystem mit einer Repetitionsrate von bis zu 1 MHz, einem Pulsdauer-Bereich von 0,2-200 Pikosekunden und einem Wellenlängen-Bereich von 200-2500 nm mit der Weichröntgen-Strahlführung P04 des Synchrotrons PETRA III (DESY, Hamburg) zu kombinieren und zu synchronisieren. Diese Strahlführung ist eine einzigartige Lichtquelle, die einen großen Photonenenergie-Bereich für weiche Röntgenstrahlen von 250-3000 eV, einen außergewöhnlich hohen Photonenfluss von bis zu 10^{14} Photonen/s, eine hohe Repetitionsrate von 5,2 MHz und ~100 ps Pulsdauer für weltweit einzigartige Messungen mit hoher Datenerfassungsrate bietet. Für die Experimente werden vorhandene und mobile COLTRIMS-Reaktionsmikroskop- und Flüssigkeitsstrahl-Photoelektronen-Spektroskopie-Apparaturen verwendet. Für Moleküle in der Gasphase wird dies neue Studien auf höchstem Detaillierungsgrad zu Photoelektronen-Winkelverteilungen im Molekülsystem komplexer, ausgerichteter Moleküle ermöglichen, sowohl via Photoionisation der inneren Schale als auch via Valenzorbital-Photoionisation; außerdem Studien zur Ableitung von Struktur, Händigkeit und detaillierten geometrischen Merkmalen komplexer Moleküle durch Photoelektronen-Beugung sowie auf dem Gebiet ausgerichteter chiraler Moleküle einen extrem hohen Kontrast für den Photoelektronen-Zirkulardichroismus, der die chirale Erkennung gasförmiger Probenmoleküle für nützliche Anwendungen mit einer beispiellosen Empfindlichkeit ermöglicht. Für Moleküle in der flüssigen und insbesondere wässrigen Phase ermöglicht der neue Ansatz das zeitliche Verfolgen chemischer Reaktionen (Energetik und Kinetik) von photoneninduzierten Spezies, einschließlich Hydronium-Ionen, Radikalen und solvatisierten Elektronen, und die damit verbundenen strukturellen Reorganisationen der Solvathülle nach elektronischer Anregung; weiterhin die Beobachtung zeitaufgelöster chemischer Verschiebungen der kernnahen Elektronen sowie Änderungen der Valenzelektronen-Struktur bei Photoanregung/Photoionisation von Lösung-Vakuum-Grenzflächen (in Verbindung mit OH-Radikalen) und die zeitaufgelöste Untersuchung von Photoelektronen-Winkelverteilungen in wässrigen Lösungen, welche oberflächenaktive Tensid-Moleküle enthalten. Das Anwendungsspektrum erstreckt sich von Molekülphysik, chemischer Physik, Flüssigkeitsphysik, physikalischer Chemie, homogener Katalyse, Umweltwissenschaften bis Biochemie.
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