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DFG project G:(GEPRIS)323224382
Synthese schaltbarer MOFs für Gas- und Flüssigphasentrennungen: Maßgeschneiderte Modellmaterialien für das Verständnis der Selektivität
| Coordinator | Professor Dr. Stefan Kaskel |
| Grant period | 2016 - 2025 |
| Funding body | Deutsche Forschungsgemeinschaft |
| DFG | |
| Identifier | G:(GEPRIS)323224382 |
⇧ FOR 2433: Schaltbare metallorganische Gerüstverbindungen (MOF-Switches) ⇧
Note: Basierend auf den erarbeiteten Erkenntnissen werden in dem Vorhaben schaltbare „pillared layer MOFs“ als Modellsysteme synthetisiert, um hochselektive Trennverfahren in Gas- und Flüssigphasenadsorption nachzuweisen (QF1). Zweikernige Schaufelradkomplexe (M2(O2C-R)4, M = Mn, Co, Ni, Cu, Zn) als Knotenpunkte sowie [1,1'-Biphenyl]-4,4'-dicarboxylate (bpdc) sollen dabei nicht nur zu erweiterten Porengrößen der schaltbaren M2(bpdc)2(dabco)-Materialien (DUT-128) führen, sondern darüber hinaus die Integration komplexerer funktioneller Substituenten am Linker für die Schlüssel-Schloss-Erkennung und selektive Porenöffnung ermöglichen. Die in situ-Analyse (QP2) vorausberechneter (T1, T2) Schalttransformationen wird das prädiktive, theoretische Rahmenkonzept erweitern. 2,6-Naphthalendicarboxylat-basierte Materialien (DUT-8(M), M = Co, Ni, Cu, Zn) sollen weiter als Modellsysteme genutzt werden, um den Einfluss der Schaltbarkeit auf die Selektivität bei der Adsorption binärer Gemische grundlegend zu verstehen (QP4, QF1). Die DUT-8(M)-Familie soll zudem S1 für die Synthese schaltbarer Katalysatoren zur Verfügung gestellt werden (QF2). Sie sind gleichermaßen als starre und flexible Systeme (in Abhängigkeit von der Partikelgröße) verfügbar, was eine entscheidende Grundlage für NMR (P1) und EPR (P2) in situ-Untersuchungen in Gegenwart von Gasmischungen darstellt, um den Einfluss der Rückstellkräfte auf die Adsorbatstruktur zu analysieren. Um die Rolle der äußeren Partikeloberfläche (Schale) zu untersuchen, sollen Kern-Schale-Modellmaterialien (DUT-8) generiert werden, z.B. mit einer starren Schale und schaltbarem Kern. Das Schalten und die Schaufelradverzerrung im Kern vs. Schale kann mittels EPR Spektroskopie (P2) durch Integration geeigneter paramagnetischer Zentren verfolgt werden. Mittels ausgedehnter DUT-128-Modellsysteme soll das selektive Ansprechverhalten in Lösung genutzt werden, um größere funktionelle Gastmoleküle zu trennen. Als Vision steht dabei das Nachstellen DNA-ähnlicher Basenpaar-Interkationen zwischen Linker und ausgewählten Substraten im Mittelpunkt, um Schlüssel-Schloss-Erkennungsmechanismen nachzuweisen, d.h. das Öffnen von Poren für eine einzige spezielle Molekülsorte in Gegenwart einer komplexen Molekülmischung.
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Journal Article
Flexibility in DUT-8(Cu) Metal–Organic Framework: Impact of Cluster, Stress, History, and Hierarchical Texture
CCS Chemistry 5(10), 2225 - 2236 (2023) [10.31635/ccschem.023.202303056]
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