Home > Publications database > Einblicke in die Kohlenmonoxid‐Reduktionsreaktion auf Cu(111) durch elektrochemische Operando Röntgen‐Photoelektronenspektroskopie > print

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520 _ _ |a In dieser Arbeit stellen wir einen modifizierten Ansatz der elektrochemischen Röntgen-Photoelektronenspektroskopie (ECXPS) vor, der neue mechanistische Einblicke in die alkalische Kohlenmonoxid-Reduktionsreaktion (CORR) an einer Cu(111)-Einkristalloberfläche bietet. Wir befassen uns mit zwei wichtigen ungelösten Fragen zum CORR-Mechanismus, die in der Literatur immer noch bestehen. Erstens befassen wir uns mit dem Mechanismus der Methanbildung auf Cu(111) und zeigen, dass der Mechanismus wahrscheinlich über atomaren Kohlenstoff abläuft, der anschließend koppelt, was zur Ansammlung von amorphem Kohlenstoff auf der Oberfläche führt. Zweitens geben wir Aufschluss darüber, ob der Mechanismus für die Acetatbildung vollständig an der Oberfläche oder teilweise in der Lösungsphase abläuft, indem wir zeigen, dass Acetat an der Oberfläche vorhanden ist, was auf eine oberflächenbasierte Reaktion hindeutet. Diese Einblicke in die auf der Oberfläche stattfindenden Mechanismen bieten einen Ansatzpunkt für die Entwicklung zukünftiger Katalysatoren, die so effizient für die Bindung spezifischer Zwischenprodukte optimiert werden können. Darüber hinaus erwarten wir, dass unser modifizierter Ansatz für Dip-and-Pull ECXPS mit geänderter Elektrodengeometrie und Methode zur Einführung des Reaktionsgases sowie der Verwendung harter Röntgenstrahlung, die Anwendbarkeit der Technik erheblich erweitern und Untersuchungen der CO(2)RR und weiterer Reaktionen ermöglichen wird.
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