Komplexe Modellkatalysatoren für die selektive Umwandlung erneuerbarer Brennstoffe
Coordinator
Dr. Olaf Brummel
Grant period
2019 - 2024
Funding body
Deutsche Forschungsgemeinschaft
DFG
Identifier
G:(GEPRIS)431733372
Note: Das Ziel dieses Projektes ist die Entwicklung komplexer Elektrokatalysatoren für die selektive Oxidation von Ethanol unter alkalischen Bedingungen. Die Antragsteller schlagen einen Modellansatz vor, um komplexe, aber atomar wohldefinierte Modellelektroden herzustellen und zu untersuchen. Um Ethanol effizient und selektiv umzuwandeln, müssen spezifische Funktionalitäten des Elektrokatalysators auf der Nanometerskala verknüpft werden: (i) Eine hinreichend starke Anbindung des Ethanols, (ii) eine effiziente Spaltung der C-C Bindung und (iii) die vollständige Oxidation der Ethanolderivate. Im Rahmen des Projektes werden sowohl die einzelnen Funktionalitäten als auch deren Zusammenspiel untersucht. Hierzu werden wir drei Typen von Modelloberflächen mit unterschiedlicher struktureller und chemischer Komplexität einsetzen: (i) Geordnete Oxidfilme aus reduzierbaren Oxiden, (ii) Oxidnanopartikel auf geordneten Metallsubstraten (Inverse Modellkatalysatoren), und (iii) Edelmetallnanopartikel auf geordneten Oxidfilmen (Modellkatalysatoren). Auf der höchsten Komplexitätsebene werden wir bimetallische Legierungs-Nanopartikel auf reduzierbaren Oxidträgern untersuchen. Alle Modellsysteme sollen mit maximaler Strukturkontrolle auf der atomaren Ebene hergestellt werden. Hierzu präparieren wir die Modellsysteme im Ultrahochvakuum (UHV) und schleusen diese unter wohldefinierten Bedingungen in die elektrochemische Umgebung. Anschließend wird die Stabilität der Modelsysteme in Abhängigkeit vom pH-Wert und Elektrodenpotential untersucht. Dazu analysieren wir die Struktur und Oberflächenchemie der Modellsysteme mittels In-situ- und Ex-situ-Methoden und bestimmen die Bedingungen, unter denen die Systeme im flüssigen Elektrolyten stabil sind. Im Anschluss werden die Modelsysteme auf ihre spezifischen chemischen Funktionalitäten untersucht, die dann schließlich zum Gesamtkatalysator kombiniert werden. Die entsprechenden Untersuchungen werden wir parallel im UHV als auch unter elektrochemischen Bedingungen durchführen. Hierzu nutzen wir eine einzigartige Kombination von In-situ-Methoden, um die aktiven Zentren der Teilschritte sowie das Produktspektrum zu charakterisieren. Dabei sollen die Aktivität und die Selektivität der Modellkatalysatoren durch verschiedene Parameter wie Stoichiometrie des Oxides, Partikelgrößen, Partikelformen, Zusammensetzung der Legierung, Ligandeneffekte und elektronische Metall-Träger Wechselwirkung gezielt verändert werden.Letztlich wollen wir die hier vorgeschlagene Methode zu einer neuen wissensbasierten Strategie weiterentwickeln, die die gezielte Verbesserung komplexer multifunktionaler Elektrokatalysatoren gestattet. Ähnliche Forschungsstrategien werden auf andere Prozesse zur elektrokatalytischen Konversion erneuerbarer Brenn- und Grundstoffe übertragbar sein, mit dem Ziel auch dort die Effizienz, Selektivität und Stabilität der entsprechenden Verfahren zu erhöhen.
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