Record #532528

DFG project G:(GEPRIS)278398373

Kombinierte operando IR/Raman-Spektroskopie an beladenen Metalloxid-Gassensoren

Coordinator	Professor Dr. Christian Hess
Grant period	2015 - 2021
Funding body	Deutsche Forschungsgemeinschaft
	DFG
Identifier	G:(GEPRIS)278398373

Note: Chemische Sensoren auf Basis von Metalloxid-Halbleitern sind aufgrund ihrer hohen Empfindlichkeit auf Zielgase und ihrer einfachen Herstellungsweise weit verbreitet. Ihre prinzipielle Funktionsweise beruht auf Änderungen der elektrischen Leitfähigkeit als Folge der Adsorp¬tion von Gasmolekülen auf der Halbleiteroberfläche. Ein detailliertes mechanistisches Verständnis des Gassensorprozesses, welches die Grundlage für das rationale Design von Gassensoren mit höherer Selektivität und Empfindlichkeit darstellt, setzt die Entwicklung neuer experimenteller Ansätze voraus. Wie in der ersten Förderphase gezeigt werden konnte, ermöglichen operando-Raman-Spektren, u.a. in Kombination mit operando-UV-Vis-Spektren, neue mechanistische Einblicke in die Funktionsweise des Metalloxid-Halbleiters unter Betriebsbedingungen des Gassensors. Es hat sich jedoch auch gezeigt, dass mittels dieses Ansatzes eine umfassende Analyse technisch relevanter Metalloxid-Gassensoren, d.h. mit Additiven (z.B. Edelmetall) beladener Materialien, nur bedingt möglich ist.Ziel des Fortsetzungsprojektes ist es, die Wirkungsweise der Additive in Metalloxid-Gassensoren aufzuklären und somit ein ganzheitliches mechanistisches Bild zu erlangen, welches das Metalloxid, die Additive sowie deren Zusammenspiel umfasst. Im Fokus der Untersuchungen sollen Au- bzw. Cu-beladene Indiumoxid- und Cerdioxid-Gassensoren und deren Verwendung hinsichtlich der Zielanalyte Ethanol (EtOH) und CO stehen. Methodisch soll einerseits die operando-Raman-Spektroskopie mit der operando-IR-Spektroskopie erstmals in einem Aufbau kombiniert, andererseits der Einsatz transienter schwingungsspektroskopischer Methoden und plasmonenunterstützter Raman-Signalverstärkungen ausgelotet werden. Zudem werden die mechanistischen Untersuchungen durch UV-Vis- und Photoelektronen-Spektren und die Zuordnung von Schwingungsbanden durch DFT-Rechnungen unterstützt.Einen Schwerpunkt der Untersuchungen stellt die Korrelation des Sensorsignals mit den spektroskopischen Ergebnissen, d.h. der Art der Adsorbate, dem Zustand des Additives sowie dem Oxidationszustand des Metalloxids dar. Es wird erwartet, dass der Mechanismus stark von der Gasumge¬bung und der Temperatur abhängt, da beide die Oberflä¬chenspezies beein-flussen. Daher sollen temperaturabhängige Untersuchungen zwischen 100°C und 400°C in Abhängigkeit von der Gasatmosphäre durchgeführt werden. Um das grundlegende Verständnis der Wirkungsweise der Metalloxid-Gassensoren zu fördern, wird zunächst das Verhalten in N2, O2, und anschließend in N2/EtOH und O2/EtOH bzw. in N2/CO und O2/CO untersucht. Der Einfluss realer Bedingungen wird durch die Gegenwart von H2O und CO2 abgebildet. Durch die Verwendung verschiedener Metalloxide (In2O3, CeO2), Additive (Au, Cu) und Zielanalyte (EtOH, CO) soll ausgelotet werden, inwieweit die gewonnenen Erkenntnisse generalisierbar sind.

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